Apa yang ia lakukan semasa di Northern Spirit nyatanya cukup untuk membawanya menjadi assisten pelatih Timnas Australia dari tahun 2000 sampai 2006.
Karier Kepelatihan Graham Arnold
Saat menjadi assisten pelatih Timnas Australia yang diasuh oleh Guus Hiddink, Arnold berujar bahwa dirinya mendapatkan ilmu yang berharga.
Bersama Guus Hiddink, Arnold berhasil membawa Australia lolos ke putaran final Piala Dunia 2006.
Itu adalah penampilan pertama Australia di piala dunia setelah penantian selama 32 tahun.
"Harus saya katakan, bersama Guus, apa yang saya pelajari selama 12 bulan, itu setidaknya membutuhkan 10 tahun apabila saya mempelajarinya sendiri," ungkap Arnold.
Pada masa itu, Australia dihuni oleh pemain-pemain berbakat yang bermain di Eropa.
Pemain-pemain itu antara lain, Harry Kewell, Tim Cahill, dan Mark Viduka.
Setelah kepergian Guus Hiddink dari Timnas Australia, Arnold menjadi pelatih interim Australia di Piala Asia 2007.
Sebagai pelatih interim, total ia memimpin Australia sebanyak delapan pertandingan dengan memperoleh poin pertandingan sebanyak 1.00.
Pada tahun 2010, Arnold melatih klub Australia, Central Coast Marines.
Bersama Marines ia berhasil mempersembahkan gelar juara Liga Australia selama dua kali dalam kurun waktu tiga tahun.
Ia kemudian sempat melatih Vegalta Sendai, klub Jepang dan Sydney FC, klub Australia.
Baru setelah itu ia kembali melatih Timnas Australia sejak tahun 2018.