Rajput kemudian membintangi komedi romantis Shuddh Desi Romance (2013) dan sebagai detektif tituler dalam aksi thriller Detective Byomkesh Bakshy! (2015).

Ia kemudian mendapat peran pendukung dalam film PK (2014) yang menjadi salah satu film terlarisnya.

Rajput kemudian membintangi film M.S. Dhoni: The Untold Story (2016) yang membuatnya menerima nominasi pertamanya dalam Penghargaan Filmfare untuk Aktor Terbaik.

Setelah itu, ia membintangi film Kedarnath (2018) yang sukses secara komersial dan film Chhichhore (2019).

Selain menjadi aktor drama dan film, ia juga menjadi model, bintang iklan dan bintang di berbagai acara televisi.

Di Indonesia, Sushant dikenal dalam serial India Archana Mencari Cinta yang tayang di ANTV pada 2016 silam.

Dalam drama tersebut, ia memerankan tokoh Manav Damodar Deshmukh.

Ia beradu akting dengan Ankita Lokhande yang memerankan sosok Archana Manohar Karanjkar.

Selain Ankita Lokhande, Sushant juga bermain bersama Asha Negi, Rithvik Dhanjani, dan Karan Mehra.

Sushant Singh Rajput diketahui pernah menjalin hubungan aktris Ankita Lokhande pada 2010.

Ankita merupakan lawan mainnya dalam drama Archana Mencari Cinta.

Namun, ia dikabarkan putus pada tahun 2016.

Pasca memutuskan hubungan, konon Ankita langsung mengusir Sushant dari rumah yang selama ini mereka tinggali.

Karena belum punya tempat tinggal baru, Sushant sampai harus menginap di hotel.