Ia berperan sebagai Elio, seorang remaja kosmopolitan yang tinggal di Italia selama tahun 1980-an, yang jatuh cinta pada karyawan magang ayahnya, Oliver.

Penampilan Chalamet mendapat sambutan hangat dan banyak penggemar.

Baca juga: Kylie Jenner Akhirnya Ungkap Wajah dan Nama Anak Kedua Setelah Satu Tahun Dirahasiakan

Ia juga menjadi pemain termuda dalam 80 tahun yang menerima nominasi Academy Award untuk aktor terbaik.

Tawaran film segera menyusul, termasuk Lady Bird, Hostiles, dan Hot Summer Nights (semua 2017).

Chalamet kemudian tampil bersama dengan Steve Carell di Beautiful Boy (2018), sebuah drama yang didasarkan pada memoar ayah dan anak tentang kecanduan narkoba.

Film berikutnya, A Rainy Day in New York, disutradarai oleh Woody Allen, dijadwalkan rilis pada 2018.

Tetapi film itu ditunda setelah munculnya gerakan Me Too yang mengungkit kembali tuduhan pelecehan seksual terhadap Allen.

Tahun itu Chalamet mengumumkan bahwa dia akan menyumbangkan gajinya dari film tersebut ke Time's Up Legal Defense Fund, the LGBT Center di New York, dan RAINN (Rape, Abuse & Incest National Network).

Film tersebut akhirnya dirilis di Eropa pada 2019 dan di Amerika Serikat pada tahun berikutnya.

Pada tahun 2019, Chalamet membintangi The King dari Netflix, berdasarkan siklus Henriad karya William Shakespeare.

Tahun itu dia juga bersatu kembali dengan sutradara Lady Bird Greta Gerwig, memerankan Laurie dalam adaptasi dari Little Women karya Louisa May Alcott.

Chalamet kemudian berperan sebagai Paul Atreides dalam interpretasi Denis Villeneuve tentang Dune, epik fiksi ilmiah Frank Herbert tahun 1965.

Namun, perilisan film Dune ditunda karena pandemi virus corona, yang membuat penonton tidak dapat pergi ke bioskop.

Film itu akhirnya rilis pada tahun 2021, dan giliran Chalamet sebagai aktor utama yang membawa film beranggaran besar itu mendapat ulasan positif.