Setelah itu, tabloid Inggris populer Screen International menyebut Theo James sebagai "Bintang masa depan."

Pada tahun 2013, James akhirnya pergi untuk menaklukkan Amerika.

Di Hollywood, ia memulai debutnya sebagai detektif Walter Clark dalam serial detektif kriminal "Golden Boy".

Untuk mempersiapkan pembuatan film, ia mempelajari pekerjaan polisi dari dalam, dengan menghabiskan beberapa hari berdampingan dengan para detektif Departemen Dalam Negeri New York.

Sayangnya proyek ini belum memenuhi harapan produsen, dan ditutup setelah musim pertama.

Divergent

Pada bulan Maret 2013, Theo James diundang ke audisi untuk adaptasi film dari buku terlaris anti-utopis muda-dewasa "Divergent" oleh Veronica Roth.

Novel tersebut menggambarkan masyarakat masa depan, yang terbagi menjadi lima kasta atau yang disebut fraksi; setiap warga negara yang mencapai usia 16 tahun harus lulus tes, dan menurut hasil tes mereka akan ditempatkan di salah satu fraksi.

Setelah audisi bertahap, Theo James disetujui menjadi salah satu peran utama – Tobias Eaton atau Four.

Casting Theo telah mengalahkan pesaing utamanya Alex Pettyfer dan Jeremy Irvine.

Setelah pemutaran perdana The Divergent pada 21 Maret 2014, Four menjadi idola jutaan remaja.

"Saya sangat beruntung bekerja dengan tim dan sutradara," kata Theo James tentang syuting Divergent.

"Neil Berger adalah seorang profesional sejati, dia sangat cerdas dan memiliki selera yang tinggi."

"Juga mengesankan bekerja dengan Shailene Woodley."