George lulus dari Akademi Militer, Magelang, pada tahun 1976.
Pada 9 November 2009, George Toisutta dilantik sebagai Kepala Staf TNI Angkatan Darat oleh Susilo Bambang Yudhoyono.
George Toisutta menggantikan Jenderal TNI Agustadi Sasongko Purnomo pada posisi tersebut.
Jabatan sebagai Kepala Staf TNI Angkatan Darat berlangsung sejak 29 November 2009 hingga 30 Juni 2011.
Sebelumnya ia juga menjabat sebagai Panglima Kostrad periode 2007-2009 di era pemerintahan Susilo Bambang Yudhoyono (Tribun Jateng).
George menggantikan Erwin Sudjono pada posisi tersebut.
2. Komisaris Utama OSO Group
Pada awal tahun 2012, George Toisutta didapuk menjadi komisaris utama OSO Group.
OSO Group adalah perusahaan yang bergerak di bidang percetakan, pertambangan, air mineral, properti, perkebunan, perikanan, transportasi, komunikasi, keuangan, dan perhotelan.
OSO Group didirikan oleh Oesman Sapta Odang.
3. Karier Militer
Dalam menjalani kehidupan militer, George Toisutta juga mencapai berbagai karier di bidang militer.
Karier militer yang diraih antara lain :
Danton 1/C Yonif 741 BS/Kodam IX Udayana